La Fenomenologia della mistica (1955), per la prima volta in traduzione italiana, costituisce un rigoroso tentativo di analizzare l'esperienza mistica seguendo le coordinate offerte dal metodo fenomenologico husserliano, con l'obiettivo di operare il superamento del materialismo, di cui la Walther dichiara il fallimento. Tutto ciò a partire dai propri, come dagli altrui, vissuti soprasensibili che la Walther si impegna a descrivere e comprendere con una inusuale capacità di razionale e spirituale approfondimento, offrendo una straordinaria analisi dei processi psichici e intrapsichici colti nel loro sorgere e nel loro interno svolgersi. Il risultato finale è un composito quadro di sintesi che dischiude nuovi e più profondi orizzonti di comprensione del mondo dell'interiorità.